Han er mest kjent for dagboken han førte mellom 1660 og 1669, nå anerkjent som en av de viktigste primærkildene for sosialhistorien til England på 1600-tallet.
Født inn i en beskjeden sosial status, men utdannet i klassikerne ved Magdalene College, Cambridge, nøt Pepys beskyttelse av viktige slektninger og sine egne evner til å reise seg i embetsverket.
Han ble parlamentsmedlem for Castle Rising and Tangier, kasserer for Tangier, kontorist i handlingene til marinestyret, sekretær for admiralitetet, president i Royal Society og Master of Trinity House.
Hans berømte dagbok gir et vell av informasjon om kulturen og samfunnet på hans samtid, inkludert øyenvitneberetninger om noen av de viktigste hendelsene i perioden, inkludert Great Fire of London.
Pepys karriere gjenspeiler også hans forbindelser med restaureringsdomstolen og de politiske kampene som fant sted i denne perioden.
Etter 1669 var han ikke i stand til å fortsette å føre dagboken sin på grunn av sviktende syn.
Han møtte også offentlig kritikk og ble fjernet fra vervet i 1679 på en falsk anklage om å være en katolsk sympatisør.
Han ble senere frikjent og tjente igjen som sekretær for admiralitetet fra 1684 til 1689, og bidro til å sikre marinen for William av Orange under den strålende revolusjonen.
Pepys døde i 1703, og overlot biblioteket og manuskriptene til Magdalene College, Cambridge, hvor de forblir i dag.
Dagboken hans har blitt transkribert, redigert og utgitt i mange utgaver, og den fortsetter å bli studert og beundret for sin historiske og litterære verdi.