Hvem prøvde å fange Smurfs?

Hovedantagonisten som prøvde å fange Smurfs var Gargamel , en gretten og sjalu veiviser som ønsket å fange dem for å hente ut "Smurf Essence" for sine egne magiske formål.

Han ble ofte ledsaget av katten sin, Azrael , som også prøvde å hjelpe ham med å fange Smurfs, selv om han vanligvis var klønete og mislykket.