Bynes' suksess på "All That" førte til hennes egen spinoff-serie, "The Amanda Show", som gikk på Nickelodeon fra 1999 til 2002. Showet inneholdt Bynes i forskjellige komiske sketsjer og segmenter, og det ble en av de høyest rangerte programmer på nettverket.
Etter suksessen med «The Amanda Show» gikk Bynes over til filmskuespill, og spilte hovedrollen i flere populære filmer rettet mot tenåringer og unge voksne. Noen av hennes bemerkelsesverdige filmroller inkluderer "What I Like About You" (2002), "Big Fat Liar" (2002), "What a Girl Wants" (2003), "She's the Man" (2004), "Lovewrecked" ( 2005), og "Hairspray" (2007).
Bynes' skuespillertalent, kombinert med hennes karismatiske personlighet og tilknytning til unge publikummere, gjorde henne til et kjent navn i løpet av hennes tidlige karriere. Hun ble berømmet for sin komiske timing, allsidighet og evne til å fengsle publikum med sine forestillinger.
Imidlertid overskygget Bynes' personlige kamper og juridiske problemer hennes profesjonelle prestasjoner i senere år, og påvirket karrierebanen hennes. Ikke desto mindre ga hennes tidlige arbeid og bidrag til barneunderholdning en varig innvirkning på populærkulturen og lot mange beundre hennes talent og potensial.