MGMT begynte som et innspillingsprosjekt av VanWyngarden og Goldwasser mens de gikk på Wesleyan University. De to begynte å eksperimentere med musikk i Goldwassers sovesal ved å bruke en rekke instrumenter og innspillingsutstyr. De kalte seg først "The Management", men endret senere navn til MGMT etter å ha innsett at et annet band allerede brukte det tidligere navnet.
I 2004 spilte MGMT inn debutalbumet deres, Oracular Spectacular, i en låve i delstaten New York. Albumet ble gitt ut i 2007 til kritikerroste og kommersiell suksess, og nådde nummer én på UK Albums Chart og nummer to på US Billboard 200-listen. Albumets ledende singel, "Time to Pretend", var en verdensomspennende hit, og nådde nummer én i flere land.
MGMTs andre album, Congratulations, ble gitt ut i 2010. Albumet var et avvik fra bandets debut, med en mer eksperimentell og psykedelisk lyd. Gratulasjoner fikk blandede anmeldelser fra kritikere, men var fortsatt en kommersiell suksess, og nådde nummer to på UK Albums Chart og nummer 14 på US Billboard 200-listen.
MGMTs tredje album, MGMT, ble gitt ut i 2013. Albumet var en retur til bandets mer psykedeliske lyd, og ble møtt med positive anmeldelser fra kritikere. MGMT nådde nummer tre på UK Albums Chart og nummer seks på US Billboard 200-listen.
MGMTs fjerde album, Little Dark Age, ble gitt ut i 2018. Albumet var en videre utforskning av bandets psykedeliske lyd, og ble møtt med kritikerroste. Little Dark Age nådde nummer tre på UK Albums Chart og nummer ni på US Billboard 200-listen.
MGMT er for tiden et av de mest suksessrike psykedeliske rockebandene i verden. Bandet har solgt over to millioner album over hele verden, og har vunnet en rekke priser, inkludert en Brit Award for beste internasjonale gruppe og en Grammy Award for beste nye artist.