Payne skrev en rekke bøker og artikler, inkludert:
* "Historien om den afrikanske metodistiske episkopale kirke" (1865)
* "Erindringene om sytti år" (1888)
* "En adresse til Methodist Episcopal Church" (1847)
* "The Claims of the African Race" (1854)
* "Prekener og adresser" (1889)
I tillegg til sine skrevne verk, var Payne også en populær foredragsholder og foreleser, og han reiste over hele USA og i utlandet for å snakke på vegne av afroamerikanere og deres rettigheter. Han var en lidenskapelig talsmann for utdanning, borgerrettigheter og raselikhet, og arbeidet hans bidro til å forme utviklingen av det afroamerikanske samfunnet i det nittende og tjuende århundre.